中年信佛,皈依印光大师,专弘净土,退职后弘传佛教,热心慈善事业。1922年,上海佛教净业社成立,被推为董事长。其后复於净业社香光堂侧捐资建造智照堂一座,作为静修之所。1923年,在印光法师劝导下,发心修建杭州梵天寺,1925年起,当选上海世界佛教居士林林长,介绍赵朴初到佛教协会。翌年,与王一亭、关絅之、黄涵之等发起成立上海佛教维持会,维护佛教。曾留有一坐真人大小的全身站立“铜像”,佛身装束,“铜像”来源没见记载。1934年,与叶恭綽、王一亭、关絅之,黄涵之等联合发起成立中国动物保护会,宣传保护动物。此外还独立捐资刻印儒教十三经,发扬中国传统文化。设立施氏义庄,以瞻家族。
1919年在故乡震泽镇创办江丰农工银行,注册资本国币二十万元,本人入股十万元,苏州费仲琛入股五万元,其余五万元由苏州的庞衡裳、震泽的倪次阮、侄儿施和伯入股,肇曾任董事长。当时用资金扶持了家乡蚕丝业的发展。
肇曾又在较长时间内从事外交职业。1920年至1922年任驻澳大利亚领事;1923年任驻印度尼西亚巴东领事;1932年任驻伦敦领事;11933年任驻新加坡领事;后又任驻吉隆坡领事;澳大利亚惠灵顿领事,兼任驻葡属帝汶岛领事,直至1936年结束海外领事生活。
1921年在无锡学宫旧址,与陆勤之等捐款创办了《无锡国学专修馆》,聘请前南洋大学(上海交通大学前身)校长唐文治任馆长,是一所继承中国文化,保持国粹的高等学府,分文学、史学、哲学三个专科。先后聘请了知名的学者任教,如:陈石道、金松苓、钱基博、周予同、吕思逸、郭绍虞、周谷成等,并请国学大师章太炎等来校讲学。该校治学态度认真严肃,博采众长,反对人云亦云,提倡勇于探索的创新精神。因此培养的人才辈出。该校还兼刊刻十三经读本,采辑近代诸家注释,并将唐馆长平生著述附诸其后,保持国粹。该校图书馆收藏图书十余万卷,其中多元明精本,很有历史价值。抗日战争中被抢劫一空,殊深惋惜!1931年国际联合会教育科派唐克尔·培根来中国考察该校后,赞佩不止。1949年后,经院系调整,该校改为:中国文学院,后并入苏南文教学院。
1922年,为增强故乡震泽至浙江南浔间运河的水上运输,他与南浔富绅庞莱臣君合资,各捐一万元,沿运河边筑成一条纤道。又于1923年与从兄子英及庞莱臣君“捐资重建浔震石塘十二里,接筑平望、梅堰塘工,倡捐巨金,首尾五载工竣,水漱不淫,桑土以安。”
1923年为资助创办震泽镇初级中学,他与胞弟肇基捐资二万银洋,施肇曾任董事长,施肇基任名誉董事长。抗日战争爆发后,震中被迫关闭,肇曾又於一九三八年在上海出资购买“觉园”创办育英中学和附属育英小学,并吸收震中大部分失业教职员工。此外,他还捐资为圣约翰大学建造礼堂。